UA OPTI544 量子光学5 光与介质相互作用:Electric Dipole Selection Rule
UA OPTI544 量子光学5 光与介质相互作用:Multi-level Atoms
- 球面基与球谐函数
- Electric Dipole Selection Rule
从氢原子出发,它的Hamiltonian为
Ha=P22m−14πϵe2∣r∣2H_a=\frac{P^2}{2m}-\frac{1}{4 \pi \epsilon}\frac{e^2}{|\textbf r|^2}Ha=2mP2−4πϵ1∣r∣2e2
Interaction energy为
Vext=−er⋅EV_{ext}=-e \textbf r \cdot \textbf EVext=−er⋅E
下图展示了氢原子的energy state,我们可以发现,energy state ∣n,l⟩|n,l \rangle∣n,l⟩存在mmm个denegercies,所以即使energy state之间的转移频率差别足够大,我们也不能直接使用2-level system approximation。
因此比较合理的处理方式是在量子态∣n,l,m⟩|n,l,m\rangle∣n,l,m⟩下计算interaction term的矩阵表示并利用Parity selection rule确定矩阵表示中的非零元。计算interaction matrix element:
⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩=∫−∞+∞d3rϕn′,l′,m′∗(r)Vextϕn,l,m(r)\langle n',l',m'|V_{ext}|n,l,m \rangle = \int_{-\infty}^{+\infty}d^3 \textbf r \phi^*_{n',l',m'}(\textbf r)V_{ext} \phi_{n,l,m}(\textbf r) ⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩=∫−∞+∞d3rϕn′,l′,m′∗(r)Vextϕn,l,m(r) 在量子力学中,我们讨论过波函数ϕn,l,m\phi_{n,l,m}ϕn,l,m的性质:
ϕn,l,m(r)=(−1)lϕn,l,m(−r)\phi_{n,l,m}(\textbf r)=(-1)^l\phi_{n,l,m}(-\textbf r)ϕn,l,m(r)=(−1)lϕn,l,m(−r)
根据Parity selection rule,只有当l−l′l-l'l−l′为奇数时,⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩\langle n',l',m'|V_{ext}|n,l,m \rangle⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩非零,但这样还不足以让我们理解⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩\langle n',l',m'|V_{ext}|n,l,m \rangle⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩的结构,因此我们还希望推导一个更一般的selection rule,得到使得⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩\langle n',l',m'|V_{ext}|n,l,m \rangle⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩非零的nnn与mmm的条件。
球面基与球谐函数
用ϵ⃗x,ϵ⃗y,ϵ⃗z\vec \epsilon_x,\vec \epsilon_y,\vec \epsilon_zϵx,ϵy,ϵz表示直角坐标系的单位正交基,定义球面基为
{ϵ⃗1=−ϵ⃗x+iϵ⃗y2ϵ⃗−1=ϵ⃗x−iϵ⃗y2ϵ⃗0=ϵ⃗z\begin{cases} \vec \epsilon_1 = -\frac{\vec \epsilon_x+i\vec \epsilon_y}{\sqrt 2} \\ \vec \epsilon_{-1} = \frac{\vec \epsilon_x-i\vec \epsilon_y}{\sqrt 2} \\ \vec \epsilon_0=\vec \epsilon_z\end{cases}⎩⎪⎨⎪⎧ϵ1=−2ϵx+iϵyϵ−1=2ϵx−iϵyϵ0=ϵz
它们之间有如下关系:
- ϵ⃗−1∗=−ϵ⃗1\vec \epsilon_{-1}^*=-\vec \epsilon_1ϵ−1∗=−ϵ1,其中上标*表示取共轭;
- ϵ⃗−1⋅ϵ⃗0=ϵ⃗1⋅ϵ⃗0=0\vec \epsilon_{-1}\cdot \vec \epsilon_0=\vec \epsilon_{1}\cdot \vec \epsilon_0=0ϵ−1⋅ϵ0=ϵ1⋅ϵ0=0, ϵ⃗1⋅ϵ⃗−1=−ϵ⃗x+iϵ⃗y2ϵ⃗x−iϵ⃗y2=−1+1+i(ϵ⃗x⋅ϵ⃗y−ϵ⃗x⋅ϵ⃗y)2=0\vec \epsilon_1 \cdot \vec \epsilon_{-1}=-\frac{\vec \epsilon_x+i\vec \epsilon_y}{\sqrt 2} \frac{\vec \epsilon_x-i\vec \epsilon_y}{\sqrt 2} = \frac{-1+1+i(\vec \epsilon_x\cdot\vec \epsilon_y-\vec \epsilon_x\cdot\vec \epsilon_y)}{2}=0ϵ1⋅ϵ−1=−2ϵx+iϵy2ϵx−iϵy=2−1+1+i(ϵx⋅ϵy−ϵx⋅ϵy)=0
假设电场在空间中的分布是光滑的,那么在复数域中(x,y,z)(x,y,z)(x,y,z)应该是调和函数,球坐标系中Laplace方程的解可以用球谐函数表示,因此我们可以用球谐函数写出(x,y,z)(x,y,z)(x,y,z)坐标的一般表达式。考虑球谐函数,
Y10(θ,ϕ)=34πcosθ,Y1±1(θ,ϕ)=±38πsinθe±iϕY_1^0(\theta,\phi)=\sqrt \frac{3}{4 \pi}\cos \theta ,Y_1^{\pm 1}(\theta,\phi) = \pm \sqrt \frac{3}{8 \pi}\sin \theta e^{\pm i \phi}Y10(θ,ϕ)=4π3cosθ,Y1±1(θ,ϕ)=±8π3sinθe±iϕ
将直角坐标用球坐标表示,
{x=rsinθcosϕy=rsinθsinϕz=rcosϕ\begin{cases} x = r \sin \theta \cos \phi \\ y = r \sin \theta \sin \phi \\ z = r \cos \phi \end{cases}⎩⎪⎨⎪⎧x=rsinθcosϕy=rsinθsinϕz=rcosϕ
用球谐函数消去上式中的三角函数,
{x=−r2π3(Y11−Y1−1)y=ir2π3(Y11+Y1−1)z=r4π3Y10\begin{cases} x = -r\sqrt \frac{2 \pi}{3}(Y_1^1-Y_1^{-1}) \\ y = ir\sqrt \frac{2 \pi}{3}(Y_1^1+Y_1^{-1}) \\ z = r\sqrt \frac{4 \pi}{3}Y_1^0\end{cases}⎩⎪⎪⎪⎨⎪⎪⎪⎧x=−r32π(Y11−Y1−1)y=ir32π(Y11+Y1−1)z=r34πY10
由此可以得到任意位置向量r⃗=(x,y,z)\vec r = (x,y,z)r=(x,y,z)在球面基下的表示为
r⃗=∑q=−1,0,1(r⃗⋅ϵ⃗q)ϵ⃗q=r4π3∑q=−1,0,1Y1qϵ⃗q\vec r =\sum_{q=-1,0,1} (\vec r \cdot \vec \epsilon_q)\vec \epsilon_q= r \sqrt \frac{4 \pi}{3} \sum_{q=-1,0,1}Y_1^q\vec \epsilon_qr=q=−1,0,1∑(r⋅ϵq)ϵq=r34πq=−1,0,1∑Y1qϵq
推导比较简单,以q=1q=1q=1为例,
r⃗⋅ϵ⃗1=r⃗⋅(−ϵ⃗x+iϵ⃗y2)=−x+iy2=−−r2π3(Y11−Y1−1)−r2π3(Y11+Y1−1)2=r4π3Y11\vec r \cdot \vec \epsilon_1= \vec r \cdot \left( -\frac{\vec \epsilon_x+i\vec \epsilon_y}{\sqrt 2}\right) = -\frac{x+iy}{\sqrt 2} \\ = -\frac{-r\sqrt \frac{2 \pi}{3}(Y_1^1-Y_1^{-1})-r\sqrt \frac{2 \pi}{3}(Y_1^1+Y_1^{-1}) }{\sqrt 2}=r\sqrt \frac{4 \pi}{3} Y_1^1r⋅ϵ1=r⋅(−2ϵx+iϵy)=−2x+iy=−2−r32π(Y11−Y1−1)−r32π(Y11+Y1−1)=r34πY11
比较一般的结论为
r⃗⋅ϵ⃗q=r4π3Y1q\vec r \cdot \vec \epsilon_q=r\sqrt \frac{4 \pi}{3} Y_1^qr⋅ϵq=r34πY1q
Electric Dipole Selection Rule
考虑electric dipole interaction
Vext=−er⃗⋅E⃗V_{ext}=-e \vec r \cdot \vec EVext=−er⋅E
假设E⃗\vec EE的polarization为ϵ⃗q,q=0,±1\vec \epsilon_q,q=0,\pm 1ϵq,q=0,±1,
E⃗=E02(ϵ⃗qe−iwt+ϵ⃗q∗eiwt)\vec E=\frac{E_0}{2}(\vec \epsilon_qe^{-iwt}+\vec \epsilon_q^* e^{iwt})E=2E0(ϵqe−iwt+ϵq∗eiwt)
因此
Vext=−e(r4π3∑q=−1,0,1Y1qϵ⃗q)⋅(E02(ϵ⃗qe−iwt+ϵ⃗q∗eiwt))⇒Vext∝r(Y1qe−iwt+(−1)qY1−qeiwt)V_{ext}=-e\left(r \sqrt \frac{4 \pi}{3} \sum_{q=-1,0,1}Y_1^q\vec \epsilon_q \right) \cdot \left( \frac{E_0}{2}(\vec \epsilon_qe^{-iwt}+\vec \epsilon_q^* e^{iwt}) \right) \\ \Rightarrow V_{ext} \propto r(Y_1^qe^{-iwt}+(-1)^qY_1^{-q}e^{iwt})Vext=−e(r34πq=−1,0,1∑Y1qϵq)⋅(2E0(ϵqe−iwt+ϵq∗eiwt))⇒Vext∝r(Y1qe−iwt+(−1)qY1−qeiwt)
计算它的矩阵表示,其中波函数的形式为ϕn,l,m=Rn,l(r)Ylm(θ,ϕ)\phi_{n,l,m}=R_{n,l}(r)Y_l^m(\theta,\phi)ϕn,l,m=Rn,l(r)Ylm(θ,ϕ),
⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩=∫−∞+∞d3rϕn′,l′,m′∗(r)Vextϕn,l,m(r)∝∫−∞+∞d3rϕn′,l′,m′∗(r)[r(Y1qe−iwt+(−1)qY1−qeiwt)]ϕn,l,m(r)∝∫drRn,l∗rRn,l⏟radialintegral∫dθdϕYlm∗(Y1qe−iwt+(−1)qY1−qeiwt)Ylm⏟angularintegral\begin{aligned}\langle n',l',m'|V_{ext}|n,l,m \rangle & = \int_{-\infty}^{+\infty}d^3 \textbf r \phi^*_{n',l',m'}(\textbf r)V_{ext} \phi_{n,l,m}(\textbf r) \\ &\propto \int_{-\infty}^{+\infty}d^3 \textbf r \phi^*_{n',l',m'}(\textbf r)[r(Y_1^qe^{-iwt}+(-1)^qY_1^{-q}e^{iwt})] \phi_{n,l,m}(\textbf r) \\ & \propto \underbrace{\int dr R_{n,l}^*rR_{n,l}}_{radial\ integral} \underbrace{\int d \theta d \phi Y_l^{m*}(Y_1^qe^{-iwt}+(-1)^qY_1^{-q}e^{iwt})Y_l^m}_{angular\ integral} \end{aligned} ⟨n′,l′,m′∣Vext∣n,l,m⟩=∫−∞+∞d3rϕn′,l′,m′∗(r)Vextϕn,l,m(r)∝∫−∞+∞d3rϕn′,l′,m′∗(r)[r(Y1qe−iwt+(−1)qY1−qeiwt)]ϕn,l,m(r)∝radial integral∫drRn,l∗rRn,langular integral∫dθdϕYlm∗(Y1qe−iwt+(−1)qY1−qeiwt)Ylm
记∣1⟩=∣n,l,m⟩,∣2⟩=∣n′,l′,m′⟩|1 \rangle=|n,l,m \rangle,|2 \rangle = |n',l',m' \rangle∣1⟩=∣n,l,m⟩,∣2⟩=∣n′,l′,m′⟩,则上式为V21V_{21}V21,并且只考虑angular integral部分,V21=V12∗V_{21}=V_{12}^*V21=V12∗。其中eiwte^{iwt}eiwt为resonant term,在roration wave approximation中可得,
V12∝⟨l,m∣(−1)qY1−qeiwt)∣l′,m′⟩∝∫dθdϕ(Ylm)∗Y1−qYlm∝⟨1,q;l,m∣l′,m′⟩V21∝⟨l′,m′∣Y1qeiwt)∣l,m⟩∝∫dθdϕ(Ylm)∗Y1qYlm∝⟨1,−q;l′,m′∣l,m⟩V_{12} \propto \langle l,m|(-1)^qY_1^{-q}e^{iwt})|l',m'\rangle \propto \int d \theta d \phi (Y_l^m)^*Y_1^{-q}Y_l^m \propto \langle 1,q;l,m|l',m' \rangle \\ V_{21} \propto \langle l',m'|Y_1^qe^{iwt})|l,m\rangle \propto \int d \theta d \phi (Y_l^m)^*Y_1^{q}Y_l^m \propto \langle 1,-q;l',m'|l,m \rangleV12∝⟨l,m∣(−1)qY1−qeiwt)∣l′,m′⟩∝∫dθdϕ(Ylm)∗Y1−qYlm∝⟨1,q;l,m∣l′,m′⟩V21∝⟨l′,m′∣Y1qeiwt)∣l,m⟩∝∫dθdϕ(Ylm)∗Y1qYlm∝⟨1,−q;l′,m′∣l,m⟩
也就是说interaction的矩阵元与Clebsch-Gordan系数成正比(对角动量的叠加与Clebsch-Gordan系数不熟悉的同学可以参考这个),对于
⟨1,q;l,m∣l′,m′⟩,⟨1,−q;l′,m′∣l,m⟩\langle 1,q;l,m|l',m' \rangle,\langle 1,-q;l',m'|l,m \rangle⟨1,q;l,m∣l′,m′⟩,⟨1,−q;l′,m′∣l,m⟩
这两个Clebsch-Gordan系数,根据角动量守恒,要让它们非零需要满足
{q=−1,0,1m′−m=ql′−l=−1,0,1\begin{cases} q = -1,0,1 \\ m'-m=q \\ l'-l = -1,0,1 \end{cases}⎩⎪⎨⎪⎧q=−1,0,1m′−m=ql′−l=−1,0,1
这就是Electric Dipole Selection Rule。
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