模拟计算 |“五重解读”带你玩转CO2RR描述符-科学指南针

上期，我们简述了五篇有关CO2RR的活性描述符，今天这期我们将详述另外一些活性描述符。

1.Nature Communications: pH效应—碱金属阳离子存在下镍-铁析氧电催化剂的关键活性描述符

高效析氧反应(OER)电催化剂，是可持续燃料生产的关键，其中Ni-Fe氧化氢(OOH)，是碱性OER最活跃的催化剂之一。电解液中的碱金属阳离子，已被证明可以修饰活性和反应中间体，然而，由于阳离子尺寸趋势的无法解释的偏差，其确切的机制仍存在疑问。

X射线吸收电化学结果表明，更大的阳离子使Ni2+/(3+δ)+氧化还原峰和OER活性，向较低的电位移动(但有典型的差异)，顺序为：CsOH > NaOH≈KOH > RbOH > LiOH。

在此，来自瑞典斯德哥尔摩大学的 Oscar Diaz-Morales & Mikaela Görlin等人，发现OER活性遵循电解质pH的变化，而不是特定的阳离子，这解释了碱氢氧化物的碱度和其他异常贡献的差异。研究者通过密度泛函理论推导的反应性描述符，证实阳离子对Ni、Fe和O晶格位的路易斯酸度影响可忽略不计，从而加强了间接pH效应的结论。

参考文献：

Görlin, M., Halldin Stenlid, J., Koroidov, S. et al. Key activity descriptors of nickel-iron oxygen evolution electrocatalysts in the presence of alkali metal cations. Nat Commun 11, 6181 (2020). https://doi.org/10.1038/s41467-020-19729-2

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-020-19729-2

2.Catalysis Science & Technology：d带中心—石墨烯负载单原子催化剂电化学还原CO2的理论研究

单原子催化剂(SACs)具有金属利用率高的优点，在CO2还原反应(CO2RR)领域，具有广阔的应用前景。

在此，来自英国剑桥大学的Zhaofu Zhang & 武汉大学的Yuzheng Guo等人，通过第一性原理计算，研究了石墨烯体系(TM@Grs)负载的一系列过渡金属单过渡金属原子，作为CO2还原催化剂的CO2-CO转化机理。在本文所考虑的SACs中，Cr@Grs具有-0.21 V的低极电势，对CO2RR表现出了显著的性能。

为了了解CO2RR的活性起源，研究者分析了TM@Grs的d带中心的影响，并研究了中间产物与TM原子之间的电荷转移和成键/反键态。这些物理量为CO2RR反应过程，提供了很好的解释，对合理发现催化剂和改善碳循环具有理论指导意义。

参考文献：

Xiting W. et. al. Theoretical investigation on graphene-supported single-atom catalysts for electrochemical CO2 reduction. Catal. Sci. Technol., 2020,10, 8465-8472

https://doi.org/10.1039/D0CY01870H

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja505791r

3.JMCA：Li-CO2中间体在正极表面的吸附能—非质子Li- CO2电池CO2还原反应动力学：模型研究

非质子Li-CO2电池代表了一种很有前途的技术，可以同时实现能量转换和存储以及二氧化碳回收。然而，目前的Li-CO2电池，存在CO2还原反应动力学(CO2RR)迟缓的问题，这往往导致放电过电位高、能效低、功率密度低。为了释放Li-CO2电池的能量能力，对Li-CO2电化学动力学方面基本的了解，是至关重要的。

此文中，来自大连化学物理研究所的 Zhangquan Peng等人，报告了一个简短但全面的模型，以桥接整体反应动力学和基本步骤的CO2RR的Li-CO2电池。研究者提出了一种关键动力学描述符，即Li-CO2中间体在正极表面的吸附能，以揭示在Li-CO2电池中发生的两种不同CO2RR机制(即溶液-和表面介导途径)之间的相互作用和竞争。

研究者的模型表明，调整CO2RR向溶液介导的途径可以避免正极表面钝化，有利于Li-CO2电池的大容量、高速率放电。该模型研究揭示了Li-CO2电化学的动力学方面，将有助于设计更好的Li-CO2电池。

参考文献：

Zhiwei Z. Erkang W. et al. Kinetics of the CO2 reduction reaction in aprotic Li-CO2batteries: a model study. J. Mater. Chem. A, 2021,9, 3290-3296 https://doi.org/10.1038/ncomms15438

原文链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d0ta11281j/unauth#!divAbstract

4.Angew：Cu的化学状态与CO2RR产物轮廓之间的关键联系—连接催化剂的动态化学状态与电催化CO2还原的产品概况

电催化剂的活性提高和选择性增强，通常归因于特定的结构特征，如表晶面，形貌和原子缺陷等。然而，由于电催化剂的表面状态是动态的，并且在工作条件下很难预测，因此揭示真正控制CO2直接电化学还原(CO2RR)的因素，仍然非常具有挑战性。

此外，仅从热力学角度进行的理论预测，往往无法确定动态CO2RR过程中催化剂的实际构型。在此，来自中国国立台湾大学的Hao Ming Chen等人，重新调查了最近的研究，重点是通过原位/操作特征提取CO2RR条件下Cu位点的动态化学状态，并进一步验证了Cu的化学状态与CO2RR产物轮廓之间的关键联系。这一观点提供了动态化学状态驱动的CO2RR选择性的概括性概念，为从根本上理解和高效电催化剂设计提供了启发。

参考文献：

J. Wang, H.-Y. Tan, Y. Zhu, H. Chu, H. M. Chen. Linking the Dynamic Chemical State of Catalysts withthe Product Profile of Electrocatalytic CO2 Reduction. Angew. Chem.2021, 133, 2-16. https://doi.org/10.1002/ange.202017181

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/ange.202017181?saml_referrer

5.JMCA：基于活性中心的价态和电负性的描述符—基于有效描述符的CO2还原双金属原子催化剂的设计

双金属原子催化剂(BACs)，是一种很有前途的CO2还原的方法。在此，来自吉林大学的蒋青等人，为了建立一种设计BACs的有效策略，研究者将基于活性中心的价态和电负性的描述符(ψ)，扩展到MX-N6-Gra (M和X表示金属掺杂剂)掺杂的BACs。ψ可以有效地描述CO2还原中间体*CO、*COOH和*HCOO在BACs上的吸附能。

此外，该描述符为理解活性中心的局域环境效应，提供了一种简单的方法，并明确了M、X和N掺杂剂，在吸附和反应中的不同作用。这些结果，使得研究者能够设计高性能的催化剂，用于CO2还原为CO的实验研究。此外，该方案可以进一步用于设计，其他反应的BACS和了解类似的原子催化剂的性质。

参考文献：

Xin Guan, Wang Gao, Qing Jiang, Design of bimetallic atomic catalysts for CO2reduction based on an effective descriptor, J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 4770-4780.

https://doi.org/10.1039/D0TA11012D.

原文链接：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ta/d0ta11012d/unauth#!divAbstract

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来源：模拟计算 |“五重解读”带你玩转CO2RR描述符

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