通过薄膜太阳能电池中的热激电流量化陷阱状态
什么是陷阱状态,我们为什么要关心它们?
发光(led)和光伏(PV)器件的性能取决于光活性半导体材料的质量。由于材料杂质或在制造过程中在半导体材料中无意地引入缺陷,导致偏离最佳性能。
这些缺陷被称为阱态,或简称“阱”,它是半导体带隙内的高能态。一般来说,陷阱的发生可能是由于材料杂质(在散装)或在不同材料层之间的界面。在有机半导体中,由于天然物质的无序性,阱态经常出现。在无机和杂化半导体(例如:杂化钙钛矿、硅……)中,晶界的存在是圈闭态的已知来源。
由于陷阱产生的原因多种多样,它们对装置的影响也是多种多样的。由于载流子的多次捕获和释放事件,特别是浅阱的一个非常常见的影响是有效载流子迁移率的降低。[Kna12]作为重组中心的陷阱,即所谓的Shockley-Read-Hall重组,通常会降低设备的效率。在太阳能电池中,这种机制限制了开路电压。在发光器件的情况下,这种阱态可以在器件运行期间形成和演变,导致驱动电压的增加
在接下来的博客文章中,我们将介绍如何用热刺激电流(TSC)技术表征阱状态。我们还提出了一种基于漂移扩散模拟的方法来可靠地解释TSC结果。
阱态表征
半导体器件中的阱态可以用三个参数来描述:阱态的密度Nt,它们在空穴或电子的带隙内的能量位置-到HOMO(价带)或LUMO(导带)的距离- Et,以及描述电荷阱-释放动力学的捕获率cp。同样的动态也可以用试图逃逸频率或横截面来表示。
有大量的表征技术来洞察裸薄膜和全器件中的阱态。有机和钙钛矿器件最常见的技术是:
- 空间电荷限制电流(SCLC)电流-电压(IV)扫描
- 热导纳光谱(TAS)
- 深度瞬态光谱(DLTS)
图1所示。有机半导体带隙内电子阱态示意图。
您可以使用多功能描述工具Paios来测试这些技术Learn More
图2所示。受激电流测量中的光、温度、电流和电压瞬态示意图。这个虚线方块标志着实验中有趣的部分,我们通常称之为“tsc信号”。
每种技术都有其优点和缺点。例如,经常使用的SCLC-IV很容易实现,但只提供关于陷阱密度的信息,而能量学和动力学无法评估。TAS和dlt都测量器件的电容,这可能会受到器件堆栈的其他层的强烈影响,导致结果的错误解释。
替代技术是热刺激电流(TSC)和热刺激发光(TSL)。这些技术开发于50多年前[Gar48][Hae60],可以提取所有三个圈闭参数。
实验过程如图 2 所示。首先,将器件冷却到远低于 100 K 的温度。随后,陷阱状态充满由光脉冲和/或施加正向电压 Vload 产生的电荷。在休息时间之后,温度线性上升,并且可选地施加提取电压 Vextract。在加热斜坡期间测量的电流(用灰色方块标记)包含有关陷阱状态的信息。
提取电流的来源是什么?
在温度斜坡开始时,陷阱状态被由于低温而无法移动的电荷占据(参见图 3 中的草图,T~100 K)。随着斜坡期间温度的升高,浅陷阱释放电子,然后由于内部场或施加的偏压 Vextract 将电子提取到触点(图 3,T~200 K)。这些电子正在产生测量的外部电流信号(图 3,底部,绿线)。进一步升高温度也会释放更深陷阱中的电子,直到所有陷阱都被释放并且电流降至零。在没有损耗的系统中(例如 SRH 或双分子重组、提取势垒等),受激电流的积分等于器件内的俘获电荷密度(图 3 中的橙色曲线)。
图3所示。右:不同时间/温度点的TSC坡道带示意图。左:TSC温度梯
度期间的电流信号和集成电流随时间的变化(=提取的电荷)。
TSC曲线分析
我们可以用一个简单的模型来分析TSC信号,该模型描述了被困nt和自由电荷n的动力学——为了简单起见,我们将自己限制在电子上,但类似的方程适用于空穴:
其中N0是电子输运能级中可用态的密度,k是玻尔兹曼常数,T是温度,τ是载流子寿命。在不同的假设条件下,该0D微分方程组可以解析求解。Haering和Adams[Hae60]假设重组比重新捕获更快,而对于Garlick和Gibson[Gar48],这两个过程的可能性相等。这些结果导致了所谓的“慢”和“双分子”解析表达式描述整个TSC信号。[Vae22]由于这些公式仍然相当复杂,不容易适用
图4所示。“慢速”和“双分子”拟合方法使用全TSC信号,而初始上升仅使用低温电流上升。T4max只使用峰值位置的温度。
主要问题是:分析模型能否可靠地确定整个装置的trap参数?为了回答这个问题,我们在Setfos中使用漂移扩散模拟分析了上述模型的有效性。
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TSC曲线仿真及有效性检验
方法如下:将反映有机太阳能电池材料和器件参数作为Setfos (a)的输入。[Neu18] Setfos为我们提供了一个典型的TSC曲线,作为合成实验数据(b+c)。因此,上面描述的解析公式现在应用于这个TSC瞬态,它给了我们一组陷阱参数(d)。现在将这些参数与输入(a)进行比较,这让我们可以分析分析表达式的有效性范围。该工作流程是自动化的,并重复用于各种材料(如机动性)、设备(如注射棒)
图5所示。用于测试从TSC信号确定trap参数的解析公式的有效性的方法。使用Setfos (b)模拟具有特定参数(a)的设备的TSC信号,这为我们提供了一个“合成”的TSC瞬态(c)。我们对该数据(d)应用不同的分析公式,并将确定的trap参数与(a)的输入进行比较。
筛选结果
在这篇博文的上下文中,我们将仅展示上述分析得出的部分结果。如果您对完整的研究感兴趣,您可以在我们的出版物中找到它。[Vae22]
在图 6 中,陷阱深度 (Et) 的分析显示为三个陷阱参数的个体变化的函数,这些参数将单独讨论:
• 缓慢和初始上升模型很好地预测了圈闭深度(Et)。 T4max 公式可以正确预测趋势,但对于带隙较深的陷阱会变得更糟。由于基本情况下的捕获率(在下一点中解释),双分子公式不是一个很好的模型。
• 捕获率(cp) 影响分析公式的适用范围,从而影响确定陷阱深度的准确性。对于慢速捕获率(低于~10E-10 cm3/s),重组比重新捕获更快,因此慢速(和初始上升)方法效果很好。对于快速捕获速率(高于 ~10E-10 cm3/s),重新捕获变得相关,因此双分子公式提供了正确的值,而初始上升和慢速公式都存在偏差。
这里 T4max 方法应该只用于近似的陷阱深度估计。
• 陷阱密度(Nt) 会影响电流的大小,但也会影响信号的形状。如果使用完全拟合方法,后者解释了 Nt ~10E18 cm-3 提取的陷阱深度与输入深度的偏差。有趣的是,最初的上升方法似乎更加鲁棒。
图6所示。使用不同的分析模型确定trap深度,作为输入trap深度Et(左),捕获率cp(中)和trap密度Nt(右)的函数。
从上面的例子中,很明显峰值法(T4max)不能提供准确的结果。另一方面,缓慢和初始上升方法可靠地获得了大范围材料和器件参数的陷阱深度。在我们的出版物中,[Vae22] 我们通过更多参数研究展示了分析模型的验证评估。
完整报告中不仅研究了确定的陷阱深度 Et 的准确性,而且还研究了陷阱密度 Nt。例如,我们证明了陷阱密度的准确性可以通过调整堆栈和实验设计来提高。此外,由于空间电荷效应和复合增加,大量陷阱会影响结果。在这种情况下,建议将 TSC 确定的 Nt 与其他测量值进行比较。完整出版物中提供了更多数据。[Vae22]
结论与展望
我们提出了热激电流(TSC)方法来获得完整的有机和钙钛矿太阳能电池器件的阱参数。利用四种不同的解析公式确定了圈闭参数的取值。利用仿真软件Setfos,基于综合数据定义了试验,验证了分析公式的有效性范围。该方法可扩展到电掺杂、移动离子载流子、陷阱辅助(Shockley-Read-Hall)复合、界面陷阱等因素的影响。
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引用文献
[Kna12] Knapp, E., et al. “The role of shallow traps in dynamic characterization of organic semiconductor devices“, J. Appl. Phys. 2012, 112, 024519.
[Die22] Diethelm, M. et al. “Electron Trap Dynamics in Polymer Light-Emitting Diodes“, Adv. Funct. Mater. 2022, 2106185.
[Gar48] Garlick, G.F.J. et al. “The Electron Trap Mechanism of Luminescence in Sulphide and Silicate Phosphors“, Proc. Phys. Soc. 1948, 60, 574.
[Hae60] Haering, R.R. et al. “Theory and Application of Thermally Stimulated Currents in Photoconductors“, Phys. Rev 1960, 117, 451.
[Vae22] Vael, C. et al. “Scrutinizing thermally stimulated current transients originating from trapped charges in organic semiconductors: A drift-diffusion study“, J. Appl. Phys. 2022, 131, 205702.
[Neu18] Neukom, et al. “Opto-electronic characterization of third-generation solar cells“, Sci. Technol. Adv. Mater. 2018, 6996.
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