webpackjsonp 还原_EST：微生物介导下砷还原及其在铁氧化物上吸附/解吸耦合反应动力学模型...

作者：林静怡，胡世文，刘同旭，李芳柏，彭兰芳，林璋，党志，刘崇炫，石振清*

第一单位：华南理工大学环境与能源学院

在自然环境中，铁矿物是砷(As) 最主要的吸附剂之一，一般认为As的动态行为与环境中铁矿物的溶解与转化密切相关，而微生物诱导As 从铁矿物上解吸近年来被认为是促进As 的释放与As(V) 还原的一个重要过程。在As-微生物-铁矿物体系中，砷的反应速率通常受到吸附/解吸和还原等多个耦合动力学反应控制，而目前缺乏定量手段来分析和预测耦合动力学反应过程。

本研究从11篇代表性文献中收集数据，旨在建立耦合反应动力学模型，来定量描述As-微生物-铁矿物体系中微生物还原As(V) 和As(III)&As(V) 在铁矿物(水铁矿/针铁矿)上的吸附/解吸耦合动力学过程，重点阐明微生物促进As的释放和As(V) 还原动力学机制。研究论文入选ES&T 副封面论文(Supplementary Cover)。

总体上，本研究建立的耦合动力学模型能够定量描述在不同铁矿物浓度、铁矿物种类和菌株类型情况下，砷在As-微生物-铁矿物体系中固液相的动态分布(图1和图2)。结果表明，多数条件下，细菌促进了As 的释放，同时As(V) 还原速率随反应逐步衰减。

图1.As-微生物-水铁矿体系中As(V)的还原和As(III)&As(V)的吸附/解吸动力学过程及模型预测结果。

图2.As-微生物-针铁矿体系中As(V)的还原和As(III)&As(V)的吸附/解吸动力学过程及模型预测结果。

同时，模型可以定量地评估体系中吸附/解吸和还原反应速率对总体反应速率的相对贡献(图3)，也可以模拟和评估主要动力学反应参数(如初始As(V) 还原速率常数k₀或双齿吸附点位解吸速率系数k_d2,As(V))的改变对体系中各个反应速率的影响(图4)。这些结果对于预测和评估不同环境条件下As 的耦合动力学行为提供了定量分析工具，具有重要的指导意义。

图3.As(III)&As(V)的吸附/解吸和还原速率的动态变化:(a) 低砷浓度；(b)高砷浓度。

图4.As(III)&As(V)的吸附/解吸和还原速率随(a)初始还原速率常数k₀或(b)解吸速率k_d2,As(V)(非质子化双齿吸附点位)的变化趋势。箭头的方向表示k₀和k_d2,As(V)值的增加。

本研究进一步促进了对As-微生物-铁矿物体系中砷的耦合动力学反应的定量理解，有助于开发全面的模型来预测现场环境中砷的动力学行为。研究工作得到了国家重点研发计划(No.2017YFD0801000)等的项目支持。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b00109

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